近日，皇冠体育app前沿院跨尺度多孔材料研究中心研究人员通过对吩噁嗪（PNO）这类共轭芳杂环化合物的氧化还原化学的全面研究，揭示了吩噁嗪独特的可逆双电子氧化还原过程。这一发现证实了吩噁嗪在水系锌离子电池中实现多对电子储存的潜力。制备的PNO电极获得了215mAh g-1的高比容量和优异的循环性能（3500圈，100 %的容量保持率）。该项研究工作为开发基于多电子转移的p型有机电极材料提供了新观点。相关工作以“Unveiling Phenoxazine's Unique Reversible Two-Electron Transfer Process and Stable Redox Intermediates for High-Performance Aqueous Zinc-ion Batteries”为题在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表。皇冠体育app为论文的第一通讯单位，皇冠体育app弘深青年教师宁皎邑为第一作者和通讯作者，皇冠体育app姚克欣教授和北京大学孟鸿教授为该文章的共同通讯作者。
可充电水系锌离子电池（ZIBs）因其理论容量高（820mAh·g-1）、资源丰富和安全性等优势，在下一代大规模储能领域展现巨大的应用潜力。正极材料被认为是限制ZIBs能量密度和循环寿命的主要因素，因此，研究人员们一直致力于开发高性能的ZIBs正极材料。其中，有机分子由于其结构设计的灵活性、环境兼容性和可持续性，近年来受到越来越多的关注。然而，目前有机电极材料领域对于p型材料的开发显著落后于n型材料，主要限制因素在于其比容量较低，这是由于p型分子中有限的电子转移数以及较大的分子结构所决定的。
为了克服这一挑战，促进多电子转移对提高p型材料的电荷储存能力至关重要。鉴于此，作者通过对吩噁嗪这类典型的p型材料的氧化还原化学的系统研究，发现了一个新现象，即吩噁嗪在水系电解液中可以发生可逆的两电子氧化还原过程，显著区别与其在非水系有机电解液中，非可逆的第二对电子氧化过程。一系列的循环伏安法（CV）测试和密度泛函理论（DFT）计算证明，在水系Zn(OTf)2电解液中，第二个氧化过程产生的二价阳离子PNO2+可以被稳定。这一发现证实了吩噁嗪在水系锌离子电池中实现多对电子储存的潜力。
同时，通过对电子结构及芳香性研究发现，PNO分子在氧化后具有增强的芳香性，有助于其获得优异的结构稳定性。得益于这些协同优势，PNO电极取得了215mAh g-1的高比容量，以及令人印象深刻的长循环稳定性。这项研究工作为基于多电子转移的p型活性中心的高性能有机电极材料开发奠定了良好的基础。
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202319796
